随着电动汽车和大型储能技术的发展，人们对更高能量密度的需求日益迫切。锂金属负极具有较高的理论比容量（3860mAh/g）和超负电位(−3.040 V，与标准氢电极相比)，是下一代金属锂电池实现高能量密度目标的最终选择。然而，传统的有机液体电解质LMBs中液体易燃电解质泄漏和锂枝晶短路引起的严重安全问题是亟待解决的主要问题。

近日，新加坡国立大学Guangyuan Wesley Zheng，北京航空航天大学缪奶华副教授，西安交通大学唐伟教授报道了一种利用非晶态硫化物−LiTFSi−聚偏二氟乙烯（PVDF）复合固体电解质（SLCSE）在锂负极与固体电解质界面层原位生成Li₂S的新策略。

文章要点

1）Li₂S修饰的界面层（SMIL）除了延缓PVDF在CSE中的分解外，还改善了锂金属与SLCSE之间的润湿性，从而优化了锂的沉积过程。

2）密度泛函理论（DFT）计算结果表明，Li通过SMIL的迁移能垒远低于Li通过PVDF分解形成的LiF改性界面层（FMIL）的迁移能垒。

3）在室温下，锂离子转移数为0.44，锂离子电导率为3.4 2×10⁻⁴ S/cm；在电流密度为0.05，0.10，0.25和0.50 mA/cm²时，Li||SLCSE||LiFePO₄电池表现出优异的倍率性能，容量分别为153，144，131和101 mAh/g。同时，具有优异的循环性能，在0.05 mA/cm²下，与第20次循环相比，第150次循环容量保持率为99.5%。

研究工作为解决固态LMBs中的关键界面挑战提供了一种新的策略。

Chen Lai, et al, Stabilizing a Lithium Metal Battery by an In Situ Li₂S‑modified Interfacial Layer via Amorphous-Sulfide Composite Solid Electrolyte, Nano Lett., 2020

DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03395

https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c03395