开发具有优异电催化性能的单原子催化剂(SACs)的策略具有重要意义,同时充满挑战性。
近日,澳大利亚新南威尔士大学赵川教授报道了一种多功能的纳米受限离子液体(ILs)设计策略,以调节CO2与单Ni位点之间的相互作用,同时构建高CO2浓度的固/液界面,以实现高效的电催化CO2还原(CO2RR)。
文章要点
1)研究发现,受限于ILs的Ni−N催化剂可直接与水电解质一起使用,以缓解通常与粘性块状ILs电解质相关的传质和导电问题。
2)密度泛函理论(DFT)计算结果表明,在IL的存在下,Ni原子的d带中心正向费米能级移动,从而使CO2还原限速步骤的势垒CO2(g)→COOH*从1.49 eV显著下降到0.80 eV。
3)纳米离子液体显著提高了CO2的转化,其具有高达98%的CO法拉第效率、66.1 mA cm−2的高电流密度以及50 h的优异稳定性能。
这项工作提供了一种新的原子尺度的固/液界面设计来调整SACs的性质,同时有望促进用于各种催化应用的纳米受限离子液体复合材料的合理合成。
Wenhao Ren, et al, Confinement of Ionic Liquids at Single-Ni-Sites Boost Electroreduction of CO2 in Aqueous Electrolytes, ACS Catal. 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c03873
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c03873