阐明结构与性质的关系对于设计先进的电催化剂以生产过氧化氢(H2O2)具有重要意义。
近日,中科院宁波材料所陈亮研究员,陆之毅研究员报道了从理论和实验上发现,原子分散的Lewis酸中心(八面体M-O物种,M=铝(Al),镓(Ga))可调节相邻碳催化剂中心的电子结构。
文章要点
1)密度泛函理论计算表明,具有强Lewis酸性的八面体M-O调节了邻近碳位的电子分布,从而优化了反应中间体(*OH)的吸附和脱附强度。
2)实验结果显示,具有最强Lewis酸性的催化剂(原子分散Al的富氧碳,记为O-C(Al))表现出极好的起始电位(在碱性和中性介质中,相对于可逆氢电极,0.1 mA cm-2 电流下分别为0.822 V和0.526 V)。同时,在宽电压范围内具有很高的H2O2选择性。
本研究为电化学生产H2O2提供了一种高效、低成本的电催化剂。
Yang, Q., Xu, W., Gong, S. et al. Atomically dispersed Lewis acid sites boost 2-electron oxygen reduction activity of carbon-based catalysts. Nat Commun 11, 5478 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-19309-4
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19309-4