硝酸盐是工农业生产中不可缺少的原料之一。而电化学氮氧化反应(NOR)有望取代传统的高能耗、高温室气体排放的硝酸盐合成工业。
近日,天津大学张兵教授报道了一种简单的策略,通过在H2气氛下的等离子体轰击将多孔结构和拉伸应变引入到Pd纳米片中。
文章要点
1)结果显示,对于电化学NOR,Pd-s PNSs表现出更高的硝酸盐产率(相比于RHE,1.75V时为18.56 mg h-1 mg-1)和高法拉第效率(相比于RHE,1.55V时,为2.5%)。
2)15N同位素标记实验证明,所获得的硝酸盐来源于氮氧化。电化学原位拉曼光谱和傅里叶变换红外光谱证实了PdO2是NOR活性物种。同时,拉伸应变有利于PdO2活性物种的形成,从而导致高活性。人员通过,研究理论模拟揭示了PdO2上的NOR过程。
这项工作不仅对用于NOR反应条件下的活性物种有了本质的了解,而且为设计高效的NOR电催化剂提供了指导。
Shuhe Han, et al, Electrosynthesis of Nitrate via the Oxidation of Nitrogen on Tensile Strained Palladium Porous Nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202014017
https://doi.org/10.1002/anie.202014017