乙烯即使在低温下也会导致冰箱蔬菜柜内新鲜蔬菜和水果的过度老化，使得这些农产品很难在长期贮藏中保持新鲜度。因此用于储存和运输这些新鲜产品的传统冷链系统迫切需要一种惊人的技术来在低温下可持续地去除微量乙烯。负载型Pt催化剂是学术界和工业界公认的一系列用于各种氧化还原反应的耐久多相催化剂。最近，研究人员发现一种在2015年在日本实现商业化的介孔硅负载铂催化剂可作为氧化催化剂用于脱除ppm级的乙烯。
有鉴于此，日本北海道大学Atsushi Fukuoka报道了采用固定床流动反应器和傅里叶变换红外光谱原位表征技术，研究了二氧化硅负载铂催化剂在0 °C下50 ppm乙烯好氧氧化反应中的结构与活性之间的关系。
文章要点
1）研究人员发现，所有Pt催化剂的活性均因乙烯化学计量氧化过程中生成的水分子而降低，并趋于稳定。其中介孔二氧化硅负载的Pt催化剂在800 °C的空气中煅烧后，其稳态活性有所提高，而非多孔二氧化硅载体则没有观察到这样的效果。
2）共脉冲滴定、H2O吸附、29Si MAS NMR和原位FTIR以及催化活性研究表明，尽管介孔二氧化硅负载的Pt催化剂具有相似的疏水性和较低的Pt分散性，但其活性高于非多孔二氧化硅负载的催化剂。以CO为分子探针的原位表征表明，即使在催化剂表面完全水化后，疏水介孔内Pt表面的一部分也不参与物理吸附水分子与表面SiOH基团之间的氢键网络，因此裸Pt中心有望更有效地催化乙烯氧化。
3）这种“疏水铂表面”只能在疏水的介孔二氧化硅载体上形成，这可能是因为Pt纳米粒子完全被疏水的硅氧烷网络所包围所致。因此凝聚的硅氧烷网络和受限的介孔形成的独特环境是纳米Pt低温氧化痕量乙烯活性的重要原因。
Shazia S. Satter, et al, Water-Resistant Pt Sites in Hydrophobic Mesopores Effective for Low-Temperature Ethylene Oxidation, ACS Catal. 2020
DOI：10.1021/acscatal.0c02816
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c02816
