催化臭氧化技术依赖于臭氧(O3)的直接氧化和臭氧分子活化产生的活性氧(ROS)的间接氧化,该技术已被公认为是最有前途的水净化修复技术之一。功能纳米碳材料具有工艺环保、使用方便、效率高等优点,已被广泛用作催化臭氧化的多相催化剂。然而,目前面临的挑战是高性能和健壮的碳催化剂的经济性生产以及有争议的氧化机理。目前,工程纳米碳中存在不同的活性中心,相应的碳催化臭氧化机理尚不明确,包括各种活性氧的演化、自由基和非自由基反应途径的出现以及对有机物的选择性以及可调的氧化能力。
有鉴于此,澳大利亚阿德莱德大学Shaobin Wang,Shaobin Wang综述了以反应为导向的碳催化剂的发展路线图,并澄清碳催化臭氧氧化中固有活性中心的机制、ROS的识别、反应中间产物和氧化途径等方面的争论。
文章要点
1)作者从分子水平(电子结构)到宏观尺度(动力学),通过刻意的自由基筛选/捕获技术、先进的表征和现场分析以及理论计算,对碳基臭氧氧化的机理研究提供进行批判性总结以及创新策略。
2)在合理的材料/系统设计、机理探索以及这一强有力的技术在催化氧化和实际废水处理中的实施方面,作者提出了关键问题以及未来的研究方向。
Yuxian Wang, et al, Nanocarbon-Based Catalytic Ozonation for Aqueous Oxidation: Engineering Defects for Active Sites and Tunable Reaction Pathways, ACS Catal, 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c04232
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c04232