JACS:In2O3/ZrO2上强氧化物-载体电子相互作用促进高选择性CO2加氢制甲醇
芣苢 西瓜 2020-11-07

金属氧化物广泛用于非均相催化中,但是由于其结构复杂性,尤其是二元氧化物,确定其确切结构并在分子水平上理解反应机理仍然具有挑战性。近日,天津大学Jinlong Gong等通过准原位XPS实验,并结合理论计算研究,发现In2O3与单斜ZrO2(m-ZrO2)之间存在强的电子相互作用,并在CO2加氢反应中具有载体依赖的甲醇选择性。

本文要点:

1作者制备了具有不同晶相(m-:单斜晶相和t-:四方晶相)的氧化锆(ZrO2)负载的In2O3催化剂,并用于CO2加氢。实验表明,甲醇的选择性和产率与ZrO2的晶相密切相关。In2O3/m-ZrO2的甲醇选择性高达84.6%,CO2转化率为12.1%。此外,在宽的温度范围内,In2O3/m-ZrO2的甲醇收率远高于In2O3/t-ZrO2的收率。

2作者通过原位拉曼光谱研究发现在m-ZrO2上具有高度分散的In-O-In结构,这有可能是将CO2转化为甲醇的主要活性位点。

3作者通过XPS和DFT计算证实了电子从m-ZrO2到In2O3的转移,这提高了In2O3的电子密度,从而促进了H2的分解和甲酸中间体进一步氢化为甲醇。

该工作报道的氧化物与载体之间电子相互作用的概念为开发氢化催化剂提供了指导。

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Chengsheng Yang, et al. Strong Electronic Oxide–Support Interaction over In2O3/ZrO2 for Highly Selective CO2 Hydrogenation to Methanol. J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c07195

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07195

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