JACS: 酚类分子作为HAT协同催化改善Ir-酰胺电催化醇氧化选择性
纳米技术 纳米 2020-11-07

斯坦福大学Robert M. Waymouth等报道了α-生育酚Ar1OH、2,4,6-三叔丁基苯酚Ar3OH、丁基化羟基甲苯Ar4OH等电子富集苯酚在酰胺铱氢(PNP)Ir(H)2(PNP=双[2-(二异丙基膦基)乙基]酰胺)电催化醇氧化反应中,作为电化学协同催化。加入苯酚介导物分子能够导致醇催化反应的起始电压有-1.07 V降低至-0.65 V

本文要点:

(1)

反应机理结果显示,(PNHP)Ir(H)3转化为IrN的过程通过两个连续的向苯酚分子HAT过程,同位素研究结果显示起始的Ir-H键均裂反应过程是反应决速步,转化频率TOF达到14.6 S-1,Faraday效率达到93 %。

(2)

这种中介物分子能够有效的改善THF中异丙醇、1,2-二苯甲醇的电化学氧化反应的选择性。

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参考文献

Conor M. Galvin and Robert M. Waymouth*, Electron-Rich Phenoxyl Mediators Improve Thermodynamic Performance of Electrocatalytic Alcohol Oxidation with an Iridium Pincer Complex, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c09605

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c09605


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