JACS:甲酸脱氢酶CO2化学还原机理
纳米技术 纳米 2020-11-07

加州大学尔湾分校Jenny Y. Yang等报道了甲酸脱氢酶中进行CO2还原为HCO2-的机理研究。电化学CO2催化还原为HCO2-的过程中,通常需要负氢(一个质子、两个电子)参与。通常电化学过程中,该合成步骤基于金属氢化物活性中心位点,其中质子和电子从金属中心位点上得到(通过M-H键异裂)

本文要点:

(1)

通过传统的金属氢化物标度分析发现,氢化物供体只有在偏还原状态的电化学还原电势中才能够进行,这种规律和传统合成电化学的规律类似,相比而言,甲酸脱氢酶一般在更加温和的电极电势中才能够进行,机理主要包括正交或双向过程,而且质子和电子分别通过不同路径得到

(2)

作者对这种温和还原电势进行CO2还原的热力学优势进行分析和讨论,希望该研究在合成化学中的应用提供指导。

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参考文献

Jenny Y. Yang,* Tyler A. Kerr, Xinran S. Wang, and Jeffrey M. Barlow, Reducing CO2 to HCO2- at Mild Potentials: Lessons from Formate Dehydrogenase, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c07965

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07965


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