金属氧化物广泛应用于异相催化剂中，但是在结构确定、从分子级别对反应机理的理解仍有较高挑战，这是因为金属氧化物结构复杂导致。有鉴于此，天津大学巩金龙等报道了通过准原位XPS、理论计算结合，观测In₂O₃和ZrO₂之间的强电子相互作用，揭示了基底相关的CO₂还原生成甲醇的选择性。

本文要点：

（1）

In₂O₃/单斜结构-ZrO₂结构催化剂在CO₂的转化率为12.1 %时，甲醇的选择性达到84.6 %，该结果高于In₂O₃/四方结构-ZrO₂的催化活性。在较为广泛的温度区间内，In₂O₃/单斜-ZrO₂的甲醇产量高于In₂O₃/四方-ZrO₂，这是因为作者通过Raman表征发现，在单斜ZrO₂界面上，In-O-In有更高的分散度。

（2）

通过XPS、DFT计算验证，单斜-ZrO₂向In₂O₃进行电子转移的过程，该过程有效的促进了H₂分子活化、对甲酸中间体进行氢化转化为甲醇。

（3）

以上结果为构建氢化型催化剂提供了支持和理论指导。

参考文献

Chengsheng Yang, Chunlei Pei, Ran Luo, Sihang Liu, Yanan Wang, Zhongyan Wang, Zhi-Jian Zhao, and Jinlong Gong*, Strong Electronic Oxide–Support Interaction over In₂O₃/ZrO₂ for Highly Selective CO₂ Hydrogenation to Methanol, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c07195

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07195