尽管具有极高的理论容量，且地球储量丰富，但不良的电化学反应动力学和寄生穿梭效应严重阻碍着钾硫（K-S）电池的工业化。

近日，山东大学尹龙卫教授，齐鲁工业大学马景云副教授报道了开发了一种简便的低温热解策略来合成N掺杂的Co纳米簇镶嵌的ZIF-67衍生的多孔N掺杂碳，并将其用于K-S电池的催化正极。

文章要点

1）研究人员选择具有催化Co-−N键和多孔结构的分子筛咪唑骨架-67(ZIF-67)作为自牺牲模板，合成了N掺杂Co纳米团簇嵌入型空心多孔碳多面体。首先，ZIF-67的热解发生在435 ℃，以保留更具特征的Co−N键，这些键可以作为连接单个Co原子的桥梁或终点，从而阻止Co纳米颗粒的生长。为了最大限度地提高利用效率，研究人员将Co纳米颗粒的尺寸从7 nm调整为均匀分布的3 nm团簇，以构建更多的活性位点来调节对S/多硫化物的亲和力，从根本上改善捕获的多硫化物和K₂S₃/S之间的转化反应动力学，从而抑制穿梭效应。

2）循环伏安曲线、塔菲尔曲线、电化学阻抗谱和密度泛函理论计算表明，S−N−Co_S−C正极中的3 nm Co团簇具有优异的催化活性，可以确保较低的电荷转移电阻和势垒，提高交换电流密度以及转化反应速率。

3）所构建的S−N−Co_S−C正极在50 mA g⁻¹下，50次循环后的可逆容量为453 mAh g⁻¹，在400 mA g⁻¹下的倍率容量为415 mAh g⁻¹，并且具有较长的循环稳定性。

这项工作为充分利用金属有机骨架衍生的高催化Co纳米团簇提供了一条有效途径。

Xiaoli Ge, et al, Metal−Organic Framework-Derived Nitrogen-Doped Cobalt Nanocluster Inlaid Porous Carbon as High-Efficiency Catalyst for Advanced Potassium−Sulfur Batteries, ACS Nano, 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c07658

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c07658