JACS:相同配体保护的Au21,Au22,Au22Cd1和Au24纳米团簇系列的逐原子演化
芣苢 西瓜 2020-11-11

长期以来,人们一直希望实现金属纳米团簇(NCs)的逐原子调控,因为所得的一系列NCs对理解单个原子如何影响团簇的结构和性质以及尺寸演化至关重要。近日,卡耐基梅隆大学Rongchao Jin,匹兹堡大学Giannis Mpourmpakis等报道了Au22(SAdm)16和Au22Cd1(SAdm)16(SAdm =金刚烷硫醇)的合成与结构,它们与Au21(SAdm)15和Au24(SAdm)16 NCs相连,形成相同配体保护的逐原子演化团簇系列。

本文要点:

1在结构上,Au22(SAdm)16表面的Au3(SAdm)4结构比Au21(SAdm)15表面的Au2(SAdm)3长,而与Au24(SAdm)相比,Au22Cd1(SAdm)16缺少一个订书针Au原子,因此表面结构被重建。

2单个Cd原子触发了从具有10个原子的双八面体内核的Au22到具有13个原子的立方八面体内核的Au22Cd1的结构转变,相应地,光学性质发生了巨大变化。

3光激发的载流子寿命研究表明,光学性质和激发态弛豫在单原子水平上高度敏感。

4相比之下,作者通过理论计算发现,该系列NCs离子化电势和电子亲和力几乎没有变化,这表明电子性质与在该系列NCs中添加的单个原子无关。

该工作表明,经过精心设计可以获得具有连续金属原子数的NCs;具有连续金属原子数的NCs的光学特性在单原子级别上比电子特性受到更大的影响。

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Yingwei Li, et al. Atom-by-Atom Evolution of the Same Ligand-Protected Au21, Au22, Au22Cd1, and Au24 Nanocluster Series. J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c09110

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c09110

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