石榴石结构固体电解质Li_6.75La₃Zr_1.75Ta_0.25O₁₂（LLZTO）具有锂金属化学稳定性好、离子电导率高等优点，但由于与锂金属润湿性差，界面和内部锂金属生长严重，存在界面电阻大、短路快等缺点。

有鉴于此，为解决这些问题，北京化工大学周伟东教授，Jian Gao研制了一种钛掺杂LLZTO（Ti-LLZTO)/LLZTO双层陶瓷电解液，其中Ti-LLZTO层与锂金属接触，LLZTO层与正极接触。

文章要点

1）Ti-LLZTO和LLZTO采用相同的晶体结构，进而实现了它们之间的无缝接触和Li⁺的无障碍传输。在相同的制备条件下，Ti-LLZTO的密度明显高于未掺杂的LLZTO。此外，通过锂金属对Ti-LLZTO的原位还原，改善了界面的润湿性，并形成了离子-电子混合导电层。

2）结果显示，这两种特性不仅减少了界面上的缺陷/气孔，而且使界面离子/电子通量均匀，有利于降低界面电阻，抑制枝晶生长。在Ti-LLZTO层的帮助下，采用“夹心式”Ti-LLZTO/LLZTO/Ti-LLZTO的Li/Li对称电池可以在0.5 mA cm-2的电流密度下实现稳定运行，具有3.0 mAh cm-2的高面容量，明显优于未经处理的Li/LLZTO/Li对称电池。此外，以聚氧化乙烯(PEO)结合的LiFePO₄为正极，Li/Ti-LLZTO/LLZTO/LiFePO₄@PEO电池可以循环100次以上，库仑效率接近100%。

Jianxun Zhu, et al, A Multilayer Ceramic Electrolyte for All-solid-state Li Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202014265

https://doi.org/10.1002/anie.202014265