在Cu上电化学还原CO₂(CO₂R)可以生成多种有价值的燃料，但在高选择性燃料生产的电合成途径的改进方面仍存在挑战。从机理上讲，理解Cu上的CO₂R，尤其是确定对应于产物的特定活性位点至关重要。

有鉴于此，复旦大学张黎明研究员、北京大学刘开辉研究员、国立台湾大学陈浩铭教授、南洋理工大学李述周等人，制备了大尺寸单晶铜箔作为CO₂R的电催化剂，并确定了CO₂R的电压选择性和表面选择性。

本文要点

1）合理设计并制作了9种具有不同表面取向的大面积单晶铜箔作为电催化剂。

2）应用Operando掠入射X射线衍射（GIXRD）和电子背散射衍射（EBSD）跟踪Cu的表面重构，并将结构演化与产物选择性的变化联系起来。

3）提取了3种不同的结构描述符，包括晶面、原子配位数和台阶角，揭示了CO₂R的内在结构-功能关系，并唯一地识别了CO₂R的特定产品生成位点。

总之，该工作指导了Cu基CO₂R电催化剂的合理设计，更重要的是，建立了一个理解催化过程中结构-功能关系的范式。

参考文献：

Chenyuan Zhu et al. Product-Specific Active Site Motifs of Cu for Electrochemical CO₂ Reduction. Chem, 2020.

DOI: 10.1016/j.chempr.2020.10.018

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.10.018