AM: 水氧化电催化剂的重构:表面动力学对本征活性的影响
雨辰 雨辰 2020-11-13

电还原H2O、CO2和N2等小分子以生产清洁燃料或有价值的化学品,为满足日益增长的全球能源需求和缓解化石燃料消耗导致的气候变化问题提供了一种可持续的方法。然而,在实现这一目标的道路上仍存在几个科学障碍,其中之一是由于析氧反应(OER)动力学缓慢而导致的能源效率低。因此,人们非常希望合成高性能、低成本的OER电催化剂。最近的进展已经证明,表面重构工程是显著提高OER电催化剂催化性能的重要工具。

有鉴于此,华中科技大学游波教授和成均馆大学Pil J. Yoo教授等人,综述了近年来OER电催化剂的研究进展和未来的发展机遇。

本文要点

1首先简要介绍了OER的基本原理以及在OER纳米催化剂中生成和表征重构活性位点的实验方法,然后对具有改进活性的重构OER电催化剂的最新进展进行了讨论,尤其着重于理解表面动力学与活性之间的相关性。

2着重介绍了通过多种策略(例如电催化剂溶解,异源离子掺入,原位掺入)从钙钛矿,尖晶石,金属/氧化物复合物到氮化物,磷化物,硫化物和硒化物的各种重构OER电催化剂的合成最新进展。各种物理化学表征技术证明了重构现象,包括电化学方法(例如循环伏安法,计时电位法和电化学活性表面积测试),微观结构表征(例如扫描电子显微镜,透射电子显微镜,原子力显微镜)和光谱学表征(例如X射线衍射,X射线光电子能谱,同步加速器X射线吸收能谱,拉曼能谱和质谱)。随着原位/操作分析技术的发展,动态重构演化和结构-活性相关性可以被研究。

3首先,重构的确切机制仍未完全了解。第二,目前关于重构OER电催化剂的研究主要集中在阳离子基物种上,而对吸附在电催化剂表面的氧化阴离子或溶解副产物的作用关注甚少。第三,尽管各种原位/操作表征已经被用于研究反应过程中的电催化OER特征,但活性描述仍然不足,重构的电催化剂的准确结构还没有完全确定。最后,理论模拟应该对上述问题做出重要贡献。尽管DFT计算成功地使许多OER电催化剂观察到的趋势合理化,但它往往过于简化了真实世界的OER条件。

参考文献:

N. Clament Sagaya Selvam et al. Reconstructed Water Oxidation Electrocatalysts: The Impact of Surface Dynamics on Intrinsic Activities. Advanced Materials, 2020.

DOI: 10.1002/adfm.202008190

https://doi.org/10.1002/adfm.202008190


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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