氧还原反应（ORR）在燃料电池以及过氧化氢（H₂O₂）生产中都是至关重要的。近日，墨西哥国立自治大学Jose M. Romo-Herrera，Hector Noe Fernandez-Escamilla等通过理论和实验方法，研究了氮掺杂石墨碳材料ORR的机理。

本文要点：

1）ORR中涉及的两个主要反应途径是产生水（H₂O）的四电子途径，或生成H₂O₂的二电子途径。为了对这两个主要途径的选择性进行理解，作者提出了一种原子逐步ORR机制。

2）结果表明，石墨化的N位点与三个吡啶N的位点相似，通过一种物理吸附机制倾向于双电子途径。而一个或两个吡啶N位点倾向四电子途径。

3）计算结果表明，悬空键和/或五边形C环对四电子路径选择性非常重要。该结果与关于石墨碳材料中拓扑缺陷的重要的最新报道一致。

该工作表明，对ORR机理的理解对新型ORR电催化剂的设计和开发非常重要。

Hector Noe Fernandez-Escamilla, et al. Understanding the Selectivity of the Oxygen Reduction Reaction at the Atomistic Level on Nitrogen‐Doped Graphitic Carbon Materials. Adv. Energy Mater., 2020

DOI: 10.1002/aenm.202002459

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202002459