开发高活性、高可靠性的太阳能制氢光催化剂,需要对光催化剂中原子级结构/组分-性能关系有深入的理解。
有鉴于此,澳大利亚阿德莱德大学乔世璋等人,首次开发出一种新的简单技术来制备具有大量原子级边缘位点的ReS2超薄纳米片(UNS)。
本文要点
1)成功制备了体相二硫化铼,二硫化铼大而厚的纳米片和二硫化铼超薄纳米片三种不同形式的二硫化铼。其中,二硫化铼薄纳米片的基面结构完整,但边缘有很多在超声剥离过程中产生的台阶。
2)结合密度泛函理论(DFT)计算的原子分辨率扫描透射电子显微镜预测,这些原子级边缘位点可以有效地促进析氢反应。因此,合成的ReS2 UNSs与三种最广泛研究的光催化剂(TiO2、CdS和melon)结合,明显增强了光催化产氢能力。其中,TiO2修饰后的ReS2 UNS的光催化产H2速率显著提高,达到1037μmol h-1 g-1,是裸TiO2的129.6倍。
3)此外,还通过基于DFT的计算和最新表征(例如基于同步辐射的x射线吸收近边缘结构和过渡态表面光电压/光致发光光谱),研究了TiO2/ReS2复合材料。结果表明,ReS2 UNS丰富的原子级边缘活性位点极大地促进了析氢,而它们相对完整的基面则将电子迅速转移到这些边缘活性位点。此外,ReS2和TiO2之间显着的电子耦合显着加速了光诱导电子-空穴对的解离/迁移。
总之,该工作不仅为光催化领域中的ReS2 UNS的边缘活性位点提供原子级的见解,而且为二维材料上的原子水平的太阳能转换活性位点的设计开辟了新的途径。
参考文献:
Jingrun Ran et al. Atomic-Level Insights into the Edge Active ReS2 Ultrathin Nanosheets for High-Efficiency Light-to-Hydrogen Conversion. ACS Materials Lett., 2020.
DOI: 10.1021/acsmaterialslett.0c00205
https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.0c00205