可再生电力用于氮气合成氨，为制造增值化学品开辟了一条可持续的道路，但还需要在电催化剂开发和设备集成方面取得进一步进展。

近日，南方科技大学段乐乐副教授，广州大学纪永飞副教授通过设计电催化剂和电解槽来同时调节电催化氮还原反应（ENRR）的化学动力学和热力学驱动力，报道了在石墨二炔（GDY）基体上立体约束诱导的致密金属单原子（Rh，Ru，Co）（M SA/GDY），并在加压反应体系中增强了ENRR活性。

文章要点

1）加压环境有效地抑制了M SA/GDY的析氢反应，并大大增强了所需的ENRR活性。实验结果显示，在55 atm时，Rh SA/GDY的加压ENRR活性具有创纪录的NH₃产率74.15 μg h^-1 cm^-2，法拉第效率为20.36％，与可逆氢电极相比，在-0.20 V时NH₃的分电流为0.35 mA cm^-2，与在环境条件下获得的相比，分别提高了7.3倍，4.9倍和9.2倍。此外，研究人员基于纯¹⁵N2的与时间无关的氨产率展示了具体的的氨电生产过程。

2）理论计算表明，加压条件下Rh-SA/GDY上末端N₂*形成的驱动力增加了9.62 kJ/mol，促进了ENRR过程。

该研究表明，催化剂和电化学装置的配合使用将为工业上可行的电化学合成氨提供了可能。

Haiyuan Zou, et al, Regulating kinetics and thermodynamics of electrochemical nitrogen reduction with metal single-atom catalysts in a pressurized electrolyser, PNAS, 2020

DOI: 10.1073/pnas.2015108117

www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.2015108117