为了取代目前的蒽醌工艺,并使H2O2在清洁氧化方面得到更广泛的应用,发展高效和低成本催化体系,实现直接从丰富的资源中生产H2O2具有重要意义。直接获得H2O2的一个有前景的途径是使用一氧化碳(CO)作为还原剂进行O2的水还原。然而,目前所报道的均相催化剂在温和的配体和无添加剂条件下通常缺乏所需的性能水平。
有鉴于此,复旦大学曹勇教授,刘永梅副教授报道了在室温下用于CO氧化的著名催化剂,负载在TiO2上的金纳米颗粒(Au/TiO2),可以在环境温度和压力条件下,通过水溶液中CO和O2的反应,直接催化合成H2O2。
文章要点
1)得益于内在的CO/H2O诱导的Au-TiO2界面的Au-H形成能力,Au/TiO2催化体系实现了高达9097 mmolH2O2 gAu-1 h-1的效率,用于直接和稳定地合成H2O2。除了高生产率之外,Au/TiO2在真空蒸馏处理含H2O2的物流时,也显示了高性能,可以提供高达32wt %的纯H2O2溶液。
2)这种合成H2O2的系统的直接应用为建立顺序串联过程提供了一种便捷而有效的方法,在此过程中,CO首先被转化为H2O2,H2O2随后成为用于芳烃选择性氧化官能化的良性氧化剂。
Peng Lu, et al, Direct and Efficient Synthesis of Clean H2O2 from CO-Assisted Aqueous O2 Reduction, ACS Catal. 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c02847
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c02847