分子与氧化物和金属的相互作用对非均相催化是之至关重要，它可以对活性和选择性产生显著的协同影响。近日，美国西北太平洋国家实验室Johannes A. Lercher，Oliver Y. Gutiérrez等研究发现在含Cu和ZrO₂的催化剂上选择性地将CO₂加氢成甲醇，需要两相之间的直接连接（而不仅仅是在一起）。

本文要点：

1）作者将具有部分未配位的包含六个Zr阳离子氧化物节点的MOF UiO-66用作负载不同核数的Cu团簇的载体。即使没有直接连接，MOF的多孔结构也有利于增强氧化物节点与金属颗粒的接近度。作者通过改变合成方法和铜的负载量，获得了一系列具有不同粒径的铜以及与氧化锆（ZrO₂）节点化学相互作用的催化剂。

2）研究表明，由孤立的铜颗粒或原子分散的Cu–O–Zr位点组成的材料仅催化逆水煤气变换反应。相反，Cu纳米颗粒占据缺失的连接基缺陷的UiO-66最大化了与ZrO₂节点相接的金属Cu的比例，从而使得该材料对CO₂具有高的吸附能力并在低温下实现高活性和高选择性的将其转化为甲醇。

Yifeng Zhu, et al. Copper-zirconia interfaces in UiO-66 enable selective catalytic hydrogenation of CO₂ to methanol. Nat. Commun., 2020

DOI: 10.1038/s41467-020-19438-w

https://www.nature.com/articles/s41467-020-19438-w