为了通过电化学氮还原反应(NRR)实现有效的氨合成,合格的催化剂必须具有高比活性和大的活性表面积。然而,由于难以平衡多种反应中间体,将这两种优点整合到一种材料中仍然是一个很大的挑战。
有鉴于此,北京化工大学的黄世萍教授与美国波多黎各大学陈中方教授、南京理工大学的张胜利教授等人,证明了MXenes的硼类似物,即“MBenes”,能够应对这一挑战,可以实现二维基面的氮气吸附和活化,同时兼具有优异的催化选择性。
本文要点
1)使用密度泛函理论计算了16种MBenes,发现七种MBenes(CrB,MoB,WB,Mo2B,V3B4,CrMnB2和CrFeB2)不仅具有NRR的固有基面活性,极限电位范围为- 0.22至-0.82 V,但还具有抑制竞争性析氢反应的出色能力。
2)特别是,与表面氧化可能会阻断活性位点的MXenes不同,这些MBenes一旦被氧化,可以通过自活化过程催化NRR,在反应条件下将O*/OH *还原为H2O*,并有利于N2电还原。
3)结果,优异的活性和选择性,高活性面积(≈1019m-2)和抗氧化特性使这些MBenes成为生产NH3的pH通用催化剂,而不会引入任何掺杂剂和缺陷。
参考文献:
Xiangyu Guo et al. Establishing a Theoretical Landscape for Identifying Basal Plane Active 2D Metal Borides (MBenes) toward Nitrogen Electroreduction. Advanced Functional Materials, 2020.
DOI: 10.1002/adfm.202008056
https://doi.org/10.1002/adfm.202008056