热电能量转换要求高性能的晶态无机固体具有极低的导热系数、高的机械稳定性和良好的热电器件性能。无铅碲化锗（GeTe）基材料近年来在中温TE发电方面引起了极大的关注，但原始GeTe的晶格热导率（κ_latt）明显高于其理论最低热导率（κ_min），即∼0.3 W/mK。

近日，印度贾瓦哈拉尔尼赫鲁高级科学研究中心（JNCASR）的 Kanishka Biswas报道了κ_latt非常接近其κ_min 的(GeTe)_1-2x(SnSe)_x(SnS)_x。

文章要点

1）(GeTe)_1-2x(SnSe)_x(SnS)_x体系是点缺陷富固溶体和相分离共存的体系。首先，由于过量的点缺陷和丰富的微观结构，在GeTe中加入等摩尔SnSe和SnS后，通过有效的声子散射降低了其κ_latt。然后，引入Sb掺杂会导致其他声子散射中心，并优化p型载流子浓度。

2）10mol% Sb掺杂(GeTe)_0.95(SnSe)_0.025(SnS)_0.025在300 K下表现出极低的κ_latt（约0.30 W/mK）。随后，10 mol%Sb掺杂的(GeTe)_0.95(SnSe)_0.025(SnS)_0.025在710 K下表现出1.9的高TE品质因数（zT）。高性能样品的显微维氏硬度（机械稳定性）值约为194 H_V，明显高于原始的GeTe和其他最先进的热电材料。此外，研究人员还在10 mol%Sb掺杂的(GeTe)_0.95(SnSe)_0.025(SnS)_0.025的单管TE器件中获得了高功率输出在462K的温差下，约为150 mW。

研究结果有望进一步促进(GeTe)_1-2x(SnSe)_x(SnS)_x体系各种组成的结构和热电性能的研究，以期在中温无铅发电方面实现其巨大的应用价值。

Paribesh Acharyya, et al, Ultralow Thermal Conductivity, Enhanced Mechanical Stability, and High Thermoelectric Performance in (GeTe)_1-2x(SnSe)_x(SnS)_x, J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c11015

https://dx.doi.org/10.1021/jacs.0c11015