单原子催化剂（SAC）在均相和多相催化之间建立了桥梁。缺乏模型单原子催化剂(SACs)和原子分辨率的原位光谱技术极大地限制了我们对催化本质的理解。

有鉴于此，南洋理工刘彬教授、清华大学李隽教授和大连化物所Yanqiang Huang等人，基于新设计的单铁原子催化剂模型，利用原位拉曼光谱，X射线吸收光谱法和最新开发的原位⁵⁷Fe穆斯堡尔光谱光谱仪，探索了催化中心的确切结构，并提供了一个自旋交叉参与的氧还原反应（ORR）的机理。

本文要点

1）具有受控微环境的单铁原子材料可作为有效的ORR催化剂。原位⁵⁷Fe穆斯堡尔谱用于表征ORR中的SAC。

2）通过捕获∗O₂^-和∗OH^-中间体，证明了活性单铁原子单元与电位相关的电子和结构动态循环，并进一步得到理论计算的支持。

3）与理论研究相结合，N-FeN₄C₁₀被证明是ORR的高活性位点。此外，通过在原位ORR条件下捕获过氧化物（*O₂^-）和羟基（*OH^-）中间体，可以证明活性单原子单元的几何结构和电子构型的与电位相关的动态循环。

总之，该工作为原位技术和SACs的整合提供了一个概念上的证明，这可能将电子方向的见解引导到催化中心和反应机理。

参考文献：

Xuning Li et al. Identification of the Electronic and Structural Dynamics of Catalytic Centers in Single-Fe-Atom Material. Chem, 2020.

DOI: 10.1016/j.chempr.2020.10.027

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.10.027