ACS Catal:修饰在CeO2界面上的单层铁氧化物催化生物燃料转化
纳米技术 纳米 2020-11-26

邻甲氧基酚(愈创木酚,Guaiacol)是木质素衍生物生物燃料中的主要组成部分和模型化合物,邻甲氧基酚能够在温和压力中将多种铁基催化剂作用中转化为苯酚、甲基化苯酚。日本东北大学Yoshinao Nakagawa、Keiichi Tomishige等报道,相对于铁基氧化物,CeO2作为基底有更大优势,而且当担载于CeO2上的铁量在3 %(对应于单层完全覆盖)的量范围内,催化剂的稳定性更高,铁担载量高于3 %,催化剂的稳定性发生衰减。

本文要点:

(1)

优化的催化剂中,Fe(3)/CeO2催化剂在673 K中Guaiacol/N2/H2 (1/45/135)混合气流中展示了56 %的苯酚产率,酚/甲基化的酚总收率达到87 %。

(2)

通过XRD、UVVIS、Raman、XAS表征验证了,当Fe担载量≤3 %,催化剂中FeOx物种均匀分散在CeO2上;当Fe担载量>3 %,Fe以Fe2O3形式修饰在CeO2上。XAS表征结果显示,在催化反应过程中,Fe(10)/CeO2催化剂中的Fe物种还原,生成Fe3C物种。

作者通过XAS、DFT等方法对Fe(3)/CeO2中单层Fe物种的结构进行表征,结果显示Fe可能以单层Fe4O6形式修饰在CeO2界面上

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参考文献

Congcong Li, Yoshinao Nakagawa*, Masazumi Tamura, Akira Nakayama, and Keiichi Tomishige*, Hydrodeoxygenation of Guaiacol to Phenol over Ceria-Supported Iron Catalysts, ACS Catal. 2020, 10, XXX, 14624–14639

DOI: 10.1021/acscatal.0c04336

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04336



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