将CO2电还原成高附加值化学品是缓解能源危机并同时降低温室效应的最佳潜在策略之一。然而，CO2分子在高离解能下极其稳定。对于传统的电催化体系，主要有三个因素阻碍了其在CO2电还原中的应用：i）缓慢的载流子传输动力学；ii）CO2活化的高能垒；iii）较差的产物选择性。因此，解决这三个关键问题是开发高效电催化CO2还原的关键。考虑到CO2分子是典型的Lewis酸，具有较高的第一电离能和电子亲和力，富电子催化剂有助于活化CO2分子，提高转化效率。有鉴于此，原子薄二维电催化剂由于其在费米能级附近的态密度显著增加而具有有效加速电子传输动力学的巨大潜力。此外，其较高的表面活性位分数和较高的局域电荷密度可以显著降低CO2的活化能垒。同时，简洁的二维构型便于原位表征以及理论模型的建立和模拟，有助于揭示电催化还原CO2的机理，从而加快CO2转化技术的发展。
近日，中科大孙永福教授综述了通过不同方法定制原子薄二维电催化剂电子结构的最新进展。
文章要点
1）作者重点介绍了电子结构调节与原子薄二维电催化剂的催化活性/产物选择性之间的结构-性质关系，并借助原位表征技术探讨了其基本机理。
2）作者最后讨论了CO2电还原未来发展所面临的主要挑战和机遇。
该综述有助于研究人员更好地了解CO2电还原反应，并进一步指导设计与开发高性能电催化体系。
Xiaodong Li, et al, Opportunity of Atomically Thin Two-Dimensional Catalysts for Promoting CO2 Electroreduction, Acc. Chem. Res., 2020
DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00626
https://dx.doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00626
