电化学CO2还原反应（CO2RR）将CO2转化为增值化学品和燃料，实现碳的循环利用，是解决可再生能源短缺和环境污染问题的一种有效手段。近年来，调节催化剂的氧化态已成为设计性能更佳的CO2RR催化剂的有效策略。催化剂的氧化态主要是通过促进反应物的活化、调节中间体的吸附和促进C-C偶联来影响CO2RR的活性和选择性。铜基催化剂、非铜金属催化剂、原子分散金属催化剂和碳材料等催化剂的CO2RR性能均可以通过调节氧化态得到有效的改善。
近日，中科大高敏锐教授综述了通过调节氧化态来改善催化剂CO2RR的性能的研究进展。
文章要点
1）作者首先概述了氧化态的定义。然后总结了目前关于氧化态对催化剂结构和催化性能的影响，包括对自旋态、功函数、活性中心和能带结构的影响。
2）作者总结了通过氧化态调节而发展起来的CO2RR催化剂的重要研究进展。此外，总结了调节催化剂氧化态的策略以及由此产生的CO2RR性能。
3）作者重点总结了利用新兴的原位/operando技术实时监测CO2RR过程中氧化态动态演变的研究进展。
4）作者最后提出了调节催化剂氧化态尚未解决的挑战，并对其未来研究方向提出了个人见解，包括，i）探索更复杂的控制氧化态的方法，使催化剂氧化状态的调控更加精确；ii）提高催化剂在反应过程中氧化态的稳定性，从而保持催化剂的性能；iii）发展原位技术和理论计算以加深对氧化态的影响，特别是揭示CO2RR期间的演化行为。
Z. Wu, F. Gao, M. Gao, Regulating the oxidation state of nanomaterials for electrocatalytic CO2 reduction, Energy Environ. Sci., 2020
DOI: 10.1039/D0EE02747B
https://doi.org/10.1039/D0EE02747B
