ACS Catal:铁基催化剂中Co、Ni掺杂用于改善费托催化C2+含氧产物
纳米技术 纳米 2020-11-27

过渡金属合金在异相催化中是一类重要催化剂种类,过渡金属合金能够将合金中的组成金属元素优势结合,从而为设计催化剂提供了有吸引力和竞争力的途径。有鉴于此,南非开普敦大学Michael Claeys等报道了一种含有Co、Ni元素的铁氧体(Fe3O4)结构催化剂,用于中程温度条件中的F-T合成反应,改善了催化反应中含氧产物的选择性。

本文要点:

(1)

通过共沉淀方法合成催化剂,分别考察FT催化反应前后催化剂的结构和变化情况。通过原位/离线两种色谱检测反应产物,其中通过原位色谱对催化反应中生成的少量物种(比如含氧分子产物)进行表征,这种反应中生成的含氧产物分子以往通常被忽略。通过原位XRD方法、磁力计(magnetometry)方法相结合,发现修饰Co的催化剂还原性没有明显变化,修饰Ni的催化剂还原性提高(还原所需温度由315 ℃降低至250 ℃),该还原性提高是由于催化剂中修饰的Ni氢分子的切断更容易。

(2)

在FT催化反应中,催化性能/CO转化活性的顺序遵循FeCoFe<NiFe<CoNiFe。在催化剂中加入Co和Ni,在催化剂上产生积碳和催化剂失活的趋势降低。其中,在催化剂中掺入Ni,产物中短链产物的选择性增加,烯烃选择性降低,水煤气变换活性提高,会提高生成的醇分子在催化剂界面上脱附通过在催化剂中掺入Co和Ni,产物中C2+含氧产物的选择性、产率分别提高了76 %、170 %。

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参考文献

Mohamed I. Fadlalla, Sundaram Ganesh Babu, Thulani M. Nyathi, C. J. Kees-Jan Weststrate, Nico Fischer, J. W. Hans Niemantsverdriet, and Michael Claeys*, Enhanced Oxygenates Formation in the Fischer–Tropsch Synthesis over Co- and/or Ni-Containing Fe Alloys: Characterization and 2D Gas Chromatographic Product Analysis, ACS Catal. 2020, 10, XXX, 14661–14677

DOI: 10.1021/acscatal.0c03346

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03346


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