ACS Catalysis:聚(咪唑鎓-亚甲基)辅助研磨策略制备用于碳催化的纳米碳嵌入式网络整料
Nanoyu Nanoyu 2020-11-28


纳米碳材料作为金属基催化剂的替代品已经在非均相催化应用中引起人们极大的关注。然而,由于固定床反应器中的大压降和在流化床反应器中处理松散粉末的巨大困难,纳米碳材料粉末严重限制了其工业应用。

为解决上述问题,近日,大连理工大学赵忠奎教授报道了一种通用的聚(咪唑鎓-亚甲基)辅助研磨策略,通过研磨由纳米碳和形成的聚咪唑-亚甲基氯化物(PIMM)组成的混合物和随后的热解过程来合成机械坚固的纳米碳嵌入网络整料。

文章要点

1所制备的纳米碳基网络整料中的纳米碳在氮掺杂碳(NC)网络中均匀分散。该整料具有足够的硬度和较高的密度,可以裂解和筛分成颗粒状纳米碳催化剂。以纳米金刚石(NDs)为例,由于许多纳米碳(包括NDs)在其表面带有负电荷,因此NDs和PImM之间通过强阳离子-π相互作用,π-π相互作用和静电相互作用而产生了强相互作用,进而在研磨过程中,PImM可以渗透到ND团聚体中以分散NDs,并且可以粘附解聚的NDs。设计的PImM在制备ND嵌入的网络整体结构中扮演三个角色,包括黏着剂,隔离剂和NC网络的前体。


2实验结果显示,从其相应的ND@NC网络整料中得到的颗粒ND@NC碳催化剂显示出6.39 mmol g-1 h-1的稳态苯乙烯速率(分别是NC和ND的9.26和2.24倍)。对乙苯直接脱氢制苯乙烯,这一种重要商业反应的选择性为99.0%。此外,颗粒状Nd@NC碳催化剂对EDH反应也表现出较高的催化稳定性。这一策略已经扩展到碳纳米纤维镶嵌的整体结构。


这项工作不仅为EDH反应生产苯乙烯提供了颗粒碳催化剂,而且为克服纳米碳粉在多相催化中应用的瓶颈问题铺平了道路。

 

Qin Zhou, et al, Poly(imidazolium-methylene)-Assisted Grinding Strategy to Prepare Nanocarbon-Embedded Network Monoliths for Carbocatalysis, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03797

https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c03797


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