在许多催化反应中，活化与表面活性中心相连的晶格氧仍然是一个巨大挑战。

近日，中科院福建物构所谢奎研究员报道了通过直接生长2厘米尺度的多孔CeO₂单晶，并将Pt限制在晶格中，在整体连续扭曲的表面上构建孤立的Pt₁/CeO₂位，从而形成清晰的表面。

文章要点

1）研究人员将CeBr₃单晶生长并切割成直径为20 mm、厚度为3 mm的衬底。在650-750 °C的~10-3 atm（99%Ar/1%O2）条件下处理(0001)和(1-100)CeBr₃单晶，用晶格重构的方法生长出多孔CeO₂单晶。采用原子层沉积的方法，将Pt原子分散在多孔CeO₂单晶表面。

2）研究发现，与局部结构中的Ce离子相比，与Pt离子相连的晶格氧的活性显著增强。实验结果显示，在67 °C的空气中，CO被完全氧化，在运行300小时后没有观察到催化剂降解。

3）Pt₁/CeO₂在扭曲表面的孤立位置不仅有助于CO的化学吸附，而且有效地激活了与Pt离子相连的晶格氧来氧化CO。

研究工作有望开辟一条新的途径，通过结合限制在表面的具有精准活性结构来活化晶格氧。

Yongchun Xiao, et al, Activating lattice oxygen at twisted surface in mesoporous CeO₂ single crystal for efficient and durable catalytic CO oxidation, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202013633

https://doi.org/10.1002/anie.202013633