甲醇（CH₃OH）是电催化CO₂还原反应（CO₂RR）中最理想的C₁产物之一。然而，错综复杂的六电子转移反应使得这一过程极具挑战性。

近日，南京大学丁维平教授报道了一种新型高效电催化剂CoO/CN/Ni，其具有独特的三元异质结结构，以掺氮碳为载体，以镍为底物，进行催化CO₂电还原合成CH₃OH。

文章要点

1）CoO/CN/Ni电催化剂可以选择性地将CO₂转化为CH₃OH，法拉第效率大于70%，部分几何电流密度大于10 mA/cm²。相比之下，CoO/CN电催化剂（不含Ni）对甲酸（FE=39%）有很高的选择性。

2）CoO/CN/Ni催化剂优异的CH₃OH选择性归因于CN层下Ni的贡献，其向外层CN提供电子，从而在CoO/CN表面中心进行电子富集化调制。通过对比实验，这种独特的催化剂不仅具有很高的电催化活性和对甲醇的选择性，而且还能抑制氢气的生成。实验表明，在CoO/CN/Ni电极上，表面的*CO是CO₂电还原为CH₃OH的重要中间体。此外，同位素标记和电化学实验证实了碳源的存在。

研究工作揭示的CoO/CN/Ni催化剂的反应机理对设计高性能的CO₂电还原催化剂具有一定的指导意义。

L. Wang, Y. Xu, T. Chen, D. Wei, X. Guo, L. Peng, N. Xue, Y. Zhu, M. Ding, W.Ding, Ternary Heterostructural CoO/CN/Ni Catalyst for Promoted CO₂ Electroreduction to Methanol, Journal of Catalysis (2020)

DOI：10.1016/j.jcat.2020.11.012

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.11.012