NH₃的绿色生产，特别是非水溶液中锂介体电化学氮气还原反应（NRR）正引起人们的广泛研究兴趣。然而，关于NRR机制的争论极大地阻碍了它的优化和广泛应用。

近日，为揭示其电催化过程，南京大学邹志刚院士，Cong-Ping Wu，姚颖方副教授报道了一种镀金碳纤维纸（Au/CP）模型催化剂。

文章要点

1）密度泛函理论(DFT)计算表明，Li在Au(111)面上的吸附能在-3.23 eV比Li在C(002)面上的吸附能在-1.95 eV强得多，预示了Au和Li离子之间更容易的电子转移动力学。研究人员随后用简单的溅射镀膜法制备了 Au/CP。

2）原位X射线衍射首次观察到了核反应过程中锂中间体的转变。Au极大地提高了电子转移动力学以催化金属Li的形成，从而极大地加速了NRR的自发生成。氮气再循环对Au/CP的法拉第效率达到34.0%，NH₃产率高达50 g h^-1 cm^-2。

研究揭示了锂介体非水NRR反应的关键步骤是电催化还原锂，为锂还原提供了一种新的电催化剂设计方法。

Lin-Feng Gao, et al, Domino effect: gold electrocatalyzing lithium reduction to accelerate nitrogen fixation, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202015496

https://doi.org/10.1002/anie.202015496