协同耦合的一维/二维材料由于具有较高的催化活性，在能量转换应用方面具有很大的潜力。

有鉴于此，陕西师范大学刘志宏教授和澳大利亚新南威尔士大学赵川教授等人，提出了一种原位组装策略，用于制备用于析氢反应(HER)的P，N共掺杂的碳纳米管和Mo/MoS_2（1-x-y）P_x纳米片复合材料（Mo/MoS_2（1-x-y）Px@PNC）。

本文要点

1）为了调节电子结构和表面/界面性质，可以通过在合成过程中改变H₂/PH₃的浓度来调节催化剂的组成。这种合成策略的优势在于，具有改善的亲水性和大比表面积的Mo/MoS_2(1−x−y)Px@PNC可以提供丰富的HER活性位点。PNC保证了长期的结构稳定性和快速的电荷转移，而Mo/MoS_2(1−x−y)Px纳米片提供了一个较大的电化学活性表面积，嵌入金属Mo可以提高其内部电导率和丰富的表面/界面性能。

2）因此，优化的催化剂（Mo/MoS_1.15P_0.30@PNC）具有更多的表面活性位点，并展现出非凡的HER活性，在0.5 M H₂SO4和1.0 M KOH中，在10 mA cm^-1时分别具有-79和-131 mV的小过电位，且Tafel斜率分别为49和82 mV dec^-1。

3）密度泛函理论计算结果证实，MoS₂中P取代S原子的较高原子能在费米能级上形成较强的Mo3d-S2p-P2p杂化，从而使带隙更窄，氢（H*）吸附的∆GH*更小，从而导致HER活性的提高。

参考文献：

Xiaojun Zhao et al. Hierarchical Ultrathin Mo/MoS2(1−x−y)Px Nanosheets Assembled on P, N Co‐Doped Carbon Nanotubes for Hydrogen Evolution in Both Acidic and Alkaline Electrolytes. Small, 2020.

DOI: 10.1002/smll.202004973

https://doi.org/10.1002/smll.202004973