由于中间还原物种的扩散问题，锂-硫电池具有一定缺陷，虽然目前人们发现通过S掺杂进行共价修饰，展示了较高的循环性，但是当硫含量较低（＜30 %）其实际应用受到影响。为了解决该问题，中国石油大学李忠涛、吴明铂等报道了通过加热过程中前体分子结构中的胺基破坏和自由基转移，形成硫、氮以共价形式掺杂的碳阴极材料，从而在材料中引入大量正电荷硫自由基。

本文要点：

（1）

通过二氨基马来腈（DAMN）、硫作为反应物，在加热过程中进行掺杂合成，在300 ℃开始发生氰基聚合反应，370 ℃开始DAMN分子中的胺基官能团受热分解，转化为自由基、碱性氨分子。该过程中，大多数的硫自由基分布在C-N结构附近，产生电化学活性较高的位点。实验显示，S、N在碳结构中的共掺杂稳定了硫物种，改善了多硫锂化物在材料中的稳定性、促进了在阴极上转化，从而改善了Li-S电池性能。

（2）

实验、DFT计算相结合，发现S-NC/S材料中的硫自由基能通过促进多硫化物溶解过程提升中间体多硫化物的还原反应。此外，在离子传输过程中，硫自由基物种的引入导致能垒明显降低，改善了材料的倍率性能。

参考文献

Yingchun Yan, Zhou Chen, Jun Yang, Lu Guan, Han Hu, Qingshan Zhao, Hao Ren, Yan Lin, Zhongtao Li*, Mingbo Wu*

Controllable Substitution of S Radicals on Triazine Covalent Framework to Expedite Degradation of Polysulfides, Small 2020

DOI: 10.1002/smll.202004631

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202004631