麦立强等ACS Appl. Mater. Interfaces: 一种“MOFs+ZIFs”策略用于将超细Co纳米点限制在表面N掺杂碳纳米线中,以高效氧还原
雨辰 雨辰 2020-12-01

氮掺杂的碳约束过渡金属纳米催化剂由于可有效地将电荷从金属原子转移至活性N位,因此具有可与市售Pt/C电催化剂媲美的有效氧还原反应(ORR)性能。然而,电催化剂内部被包裹的活性位点和相对较大的受限金属颗粒极大地限制了其活性的提高。

有鉴于此,武汉理工大学麦立强教授和韩春华等人,开发了一种简便而高效的“MOFs+ZIFs”合成策略,通过精心设计的合成过程,成功地构建了局限在表面N掺杂碳纳米线(Co@C@NC)中的亚5nm的超细Co纳米点。

本文要点

1其独特的合成机理是将薄沸石基咪唑骨架膜(ZIF)在金属-有机骨架基体上进行低压蒸汽超组装。这种“MOFs+ZIFs”策略实现了在MOF-74上ZIF-67薄涂层的均匀生长。在连续热解过程中,ZIF-67壳优先形成了坚固的N掺杂碳壳可保持核心形态而不会收缩,并限制了Co纳米点的生长。

2得益于该结构,Co@C@NC具有可访问且丰富的活性氮位点,稳定的碳约束结构和大的表面积,所制备的Co@C@NC催化剂在碱性电解液中表现出较高的ORR催化活性,半波电位为0.83 V,可与商用Pt/C催化剂相媲美。

3密度泛函理论表明,受限的Co纳米点通过界面电荷转移有效地提高了表面活性N位点的电荷密度,从而加速了ORR过程。

参考文献:

Jinshuai Liu et al. A “MOFs plus ZIFs” Strategy toward Ultrafine Co Nanodots Confined into Superficial N-Doped Carbon Nanowires for Efficient Oxygen Reduction. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020.

DOI: 10.1021/acsami.0c14112

https://doi.org/10.1021/acsami.0c14112


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