铁、氮共掺杂碳材料(Fe-N-C)具有较高的原子利用效率和内在活性,是一种很有前途的氧还原反应电催化剂。Fe–N–C材料的纳米结构,例如在碳结构中引入孔隙,将有助于进一步增加活性位点的暴露,并改善传质。
有鉴于此,中国石油大学(华东)孙道峰教授和Lili Fan等人,探索了介孔SiO2的铁络合物官能化胶束作为构建多孔Fe–N–C材料的平台的潜力。
本文要点
1)利用有序介孔SiO2(MCM-48)作为硬模板,MCM-48中的十六烷基三甲基溴化铵胶束作为主要碳源,而不是将其煅烧,成功合成了用于ORR的概念验证电催化剂(MPC@PhFe)。在氮气气氛下进行热退火并去除MCM-48骨架后,得到了具有多孔结构特征的碳材料,其Fe-Nx位置分布均匀(MPC@PhFe)
2)Fe–Nx的位点是通过胶束中的Fe–1,10-菲咯啉络合物衍生而来的,这些胶束是通过原位掺入1,10-菲咯啉并在水溶液中插入Fe2+后引入的。Fe-Nx位点被引入到最终的碳结构中,这极大地促进了MPC@PhFe的优越催化活性。同时衍生的Fe2O3和Fe3C物质也被证实对ORR过程具有催化活性。
3)由于CTAB胶束和MCM-48孔体系的一致性,MPC@PhFe继承了一些具有高表面积的多孔结构特征,有利于ORR过程中活性位点的暴露和质量输运,在0.1 M KOH溶液中显示出优异的ORR活性,在锌-空气电池应用中也有很大潜力。
总之,该工作证明了将介孔二氧化硅胶束转化为多孔碳结构的可行性和有效性,并可能为将来用于储能和转化的碳材料的制造提供一种通用策略。
参考文献:
Mengfei Li et al. Micelles of Mesoporous Silica with Inserted Iron Complexes as a Platform for Constructing Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020.
DOI: 10.1021/acsami.0c16382
https://doi.org/10.1021/acsami.0c16382