通过等离子体催化合成氨已成为将固氮与化石燃料脱钩的替代方法。等离子体活化可以潜在地规避常规热催化氨合成的局限性。然而，人们目前尚不清楚不同反应机理对催化剂表面氨生成的贡献。

近日，美国哥伦比亚大学陈经广教授，澳大利亚CSIRO Manufacturing的Anthony B. Murphy报道了使用FTIR光谱，稳态流式反应器实验和计算动力学模型，在各种温度和反应器配置下，揭示了等离子体活化氨合成过程中吸附在γ-Al₂O₃负载的Ni和Fe催化剂上的反应中间体。

文章要点

1）研究发现，等离子体衍生的中间体及其与催化剂表面的相互作用会影响氨产率，从而导致不同的反应途径：Ni/γ-Al₂O₃促进等离子体促进的NH₃生成，并有利于表面吸附NH_x物种，而在Fe/γ-Al₂O₃则发现N₂H_y的存在和较低的含N吸附物的总浓度。

2）研究人员进一步研究了等离子体−催化剂之间的相互作用，揭示了高温和等离子体辐照促进了NH₃的脱附。

该研究工作所获得的等离子体催化过程中发生的催化表面反应的直接证据，揭示了等离子体催化合成氨的机理。

Lea R. Winter, et al, Identifying Surface Reaction Intermediates in Plasma Catalytic Ammonia Synthesis, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03166

https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c03166