开发低成本高效的电催化剂以促进析氧反应(OER)动力学对水和CO2电催化至关重要。目前已知的最快水氧化催化剂Ni(Fe)OxHy通常是通过在碱性条件下对预催化剂进行电化学重建而获得,受到了广泛的关注。然而,所报道的催化剂中的重建通常导致有限的活性层和不良控制的Fe活化位点。
近日,华东理工大学李春忠教授,Hao Jiang,北京大学郭少军研究员报道了一种用于增强OER的NiFe金属纳米颗粒催化剂的氟化重建策略,首先通过在250 °C熔融的水合氟化铵中快速(1 min)处理将F引入到NiFe结构中,然后再进行电化学激活。含氟NiFe预催化剂在NiFe纳米颗粒上具有致密堆积的NiFeOxFy纳米片结构。
文章要点
1)拉曼光谱和非原位结构分析表明,NiFeOxFy促进了有缺陷和富Fe的Ni(Fe)OxHy(目标催化剂相)的形成。同时,由于氟被羟基取代的过程,在很大程度上比初始电沉积的NiFe金属更强。
2)实验结果显示,该活化样品(F-NiFe-A)的表观电化学活化能(Ea)为23.7kJ mol-1。10 mA cm−2电流密度下,F-NiFe-A的过电位(η)为218±5 mV,本征OER活性(在η=30 0 mV时, TOF值为0.25±0.03 s-1)在已报道的NiFe基电催化剂中名列前茅。
研究工作提供了一种新的、简单的方法,通过表面重构和电化学活化相结合的方法来构建具有高活性和耐久性的分级电催化剂。
Qiucheng Xu, et al, Fluorination-enabled Reconstruction of NiFe Electrocatalysts for Efficient Water Oxidation, Nano Lett., 2020
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03950
https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c03950