铜基电催化剂可以促进C-C偶联从而形成长链产物。然而存在低选择性，原子利用率低，过电位高等问题。

有鉴于此，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授和Yao Zheng等人，开发了一种由氮掺杂石墨烯负载的单原子铜催化剂(Cu-N₄-NG)，用于将CO₂高度选择性地电催化还原为CO。

本文要点

1）催化性能测试发现，Cu-N₄-NG对CO₂还原反应表现出较高的催化活性和选择性，在温和电位下（-1.0 V vs. RHE）对CO的法拉第效率高达80.6%，超过目前已报道的单原子铜催化剂的催化性能。

2）另外，动力学实验表明，1）Cu-N₄-NG中的Cu-N₄位点促进了CO₂活化步骤，从而形成*COOH中间产物，2）氮掺杂石墨烯部分促进了水裂解过程，从而为形成*COOH提供质子。CO₂还原过程在Cu-N₄-NG上被促进了，而析氢竞争反应被抑制了。

3）DFT理论计算发现，与竞争性析氢反应（HER）相比，Cu–N₄-NG的热力学上对CO₂还原的限制较小，这是因为它们的电势有限。

参考文献：

Chaochen Xu et al. Highly Selective Two‐Electron Electrocatalytic CO₂ Reduction on Single‐Atom Cu Catalysts. Small Structues, 2020.

DOI: 10.1002/sstr.202000058

https://doi.org/10.1002/sstr.202000058