利用可再生生物质原料及其衍生物选择性生产增值化学品已经引起人们的极大关注,在解决全球能源和可持续性问题方面具有巨大的潜力。
近日,北京理工大学Hongjin Lv报道了一种可行的、环境友好的方法,以MAPbBr3钙钛矿为光催化剂,在温和和碱性条件下,以大气O2为氧化剂,在可见光照射下,将5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氧化为2,5-二甲酰呋喃(DFF)。
文章要点
1)实验结果显示,在最优化条件下,450 nm蓝色发光二极管(LED)照射乙腈溶液10 h后,HMF的光催化转化率达到100%,DFF选择性在90%以上,是迄今为止,文献所报道的利用半导体基光催化剂氧化HMF为DFF中的最高值之一。
2)详细的机理研究表明,光生电子(e-)、空穴(h+)、·O2-和1O2物种共同在高效、选择性地氧化HMF为DFF的过程中起着至关重要的作用。
3)该光催化体系还可以扩展到苯甲醇选择性光氧化制苯甲醛,转化率和选择性接近100%。
本研究揭示了一种利用钙钛矿型光催化剂实现HMF和苯甲醇氧化的新策略,并为在温和条件下由各种生物质衍生物光催化生产高附加值化学品提供了有见地的指导。
Mo Zhang, et al, Selective Valorization of 5‑Hydroxymethylfurfural to 2,5-Diformylfuran Using Atmospheric O2and MAPbBr3Perovskite under Visible Light, ACS Catal. 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c04330
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c04330