作为3D MOF的2D单层的金属有机层（MOLs），为设计具有孤立的、均匀的和结构精准的活性中心的多相催化剂提供了一个可调节的材料平台。将多个催化中心的层次化整合到MOLs可以促进协同催化或串联催化，从而潜在地提供原子经济和高效的合成方法。尽管人们已经构建了具有两个不同活性中心的几种MOLs，其中一些已显示出比同类均质催化剂更高的催化性能，然而包含三种或更多种不同催化活性的MOLs的设计仍然是一个挑战。

近日，美国芝加哥大学林文斌教授报道了一种三功能Hf₁₂-Ru-Co-OTf MOL。

文章要点

1）研究人员通过将钴肟基封端的Hf₁₂-SBU与Ru基光敏剂的桥联配体连接而制备了新的双功能Hf₁₂Ru-Co MOL。实验结果显示，Hf₁₂-Ru-Co可以有效催化二氢吲哚和四氢喹啉的无受体脱氢反应，生成吲哚和喹诺酮，显示出优异的协同催化性能。

2）研究人员进一步设计了新型的三功能Hf₁₂-Ru-Co-OTf MOL，其中包含Ru光敏剂，助氢转移催化剂（PPA-Co）以及强Lewis酸催化剂（Hf₁₂ SBU-OTf），用于脱氢串联催化。结果显示，Hf₁₂-Ru-Co-OTf可以高效催化吲哚与乙烯基酮或醛的脱氢串联转化，并合成了多个3-烷基吲哚和双吲哚甲烷（BIMs），其转化率分别高达500和460。

3）研究发现，MOL集成了三个孤立的、均匀的和结构精准的催化中心，通过防止相互失活和增加局部浓度以提高多催化性能。

研究工作突出了MOLs作为2D材料平台在设计串联催化多催化体系方面的巨大潜力。

Yangjian Quan, et al, Metal–Organic Layers Hierarchically Integrate Three Synergistic Active Sites for Tandem Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2020

DOI: 10.1002/anie.202011519

https://doi.org/10.1002/anie.202011519