钯可以实现在接近零过电位下电化学CO2还原形成甲酸,并具有良好的选择性。然而,由于副反应中间体CO中毒,其稳定性通常非常有限。近日, 苏州大学Yanguang Li,香港理工大学Bolong Huang等研究表明,钯与银合金化是显着增强其电催化稳定性的可行策略。
本文要点:
1)作者在水溶液中,在二甲基双十六烷基氯化铵存在的条件下,通过抗坏血酸还原AgNO3和H2PdCl4前驱体制备了该钯-银合金纳米线,该纳米线具有可调的化学组成,宽高比和粗糙的表面。
2)得益于钯和银之间的独特的协同作用,这些纳米线表现出出色的电催化CO2还原性能,具有高的甲酸选择性。即使在<-0.4 V(与可逆氢电极相比)的条件下也具有长期稳定性,人们以前认为该电位下甲酸是不能在钯上稳定形成的。
3)详细的电化学表征和理论计算表明,这种稳定性来自于增强的CO耐受性和合金纳米线上关键反应中间体的选择性稳定化。
该工作为解决与Pd基材料相关的长期稳定性问题提供了可行的解决方案,为实际应用迈出了重要一步。
Na Han, et al. Alloyed Palladium–Silver Nanowires Enabling Ultrastable Carbon Dioxide Reduction to Formate. Adv. Mater., 2020
DOI: 10.1002/adma.202005821