ACS Catal:Au-TiO2催化剂中金属-基底相互作用对催化活性影响
纳米技术 纳米 2020-12-04

美国海军研究实验室(NRL)Paul A. DeSario、Debra R. Rolison等报道了随着Au纳米粒子粒径/和气凝胶基底上的TiO2之间通过共价结合形成的界面等变化过程中,CO催化氧化反应性能。通过Au+TiO2一系列催化剂对热电子注入、生成产物、电子-空穴分离、氧空穴、基于TiO2-Au之间的光生电荷金属转移产生的基底电子相互作用(EMSI),深入研究了该反应中的催化机理、性能之间关系。

本文要点:

(1)

在Au的质量从1~8 %区间内变化,Au纳米粒子会通过溶胶-凝胶合成过程中,担载于气凝胶氧化物网络中,这种样品称为AuIN-TiO2;或者通过沉积方法担载于预先合成的TiO2气凝胶上,这种样品称为AuON-TiO2

(2)

通过电子断层扫描(Electron tomography)方法发现,样品中AuIN-TiO2复合材料中Au和TiO2展示了较高的相互作用。相比而言,AuON-TiO2材料中的Au粒径分布更广,Au纳米粒子粒径更大,同时Au和TiO2的相互作用较弱。

(3)

在对比担载~5 nm Au纳米粒子、或者具有紧密相互作用的Au-TiO2催化剂中,在宽谱光照催化条件中发现催化活性降低。但是当Au担载量较高时,Au+TiO2催化剂复合物中形成>50 nm Au纳米粒子,从而Au和TiO2之间的相互作用降低,在宽谱光照催化条件中有更高的催化活性。

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参考文献

Ashley M. Pennington, Catherine L. Pitman, Paul A. DeSario*, Todd H. Brintlinger, Seokmin Jeon, Robert B. Balow, Jeremy J. Pietron, Rhonda M. Stroud, and Debra R. Rolison*, Photocatalytic CO Oxidation over Nanoparticulate Au-Modified TiO2 Aerogels: The Importance of Size and Intimacy, ACS Catal. 2020, 10, XXX, 14834–14846

DOI: 10.1021/acscatal.0c03640

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03640


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