与短寿命和非选择性的^·OH自由基相比，亚稳定的单态氧（¹O₂）具有未被占据的π*轨道，对药物、不饱和生物分子和微生物病原体等富电子物质显示出较高的选择性，在环境和生物医学等领域具有极高的价值，这进一步推动了有效生产¹O₂的研究。目前产生¹O₂的方法主要包括：i）使用精心设计的光敏剂（例如分子染料或量子纳米点）进行光敏化，以吸收可见光或UVA光； ii）依赖严格的pH和细胞内环境的温度条件的生物系统中的酶促反应（例如过氧化物酶和加氧酶催化）。与光敏化或酶促反应相比，利用电催化EC产生¹O₂的研究要少得多。目前的EC途径依赖于高剂量的前体，这损害了EC的环境可持续性。

近日，美国耶鲁大学Menachem Elimelech，Meng Sun报道了一种Janus电催化膜，在不添加化学前体的情况下实现了超高的¹O₂产量（6.9 mmol/m³渗透液）和超低能耗（13.3 Wh/m³渗透液）。

文章要点

1）研究人员将钯（Pd）和铂（Pt）纳米颗粒分别被溅射到陶瓷膜（CM）(300 kDa，厚度2.5 mm)的进料侧和渗透侧表面。使得Janus膜（Pd–Pt–CM）具有双面电化学反应性表面。

2）在Pd和Pt面分别作为阴极和阳极的电催化过滤过程中，研究人员证实了¹O₂及其前体的共存，并研究了它们在Pd-Pt-CM中的时空分布。然后，以磺胺甲恶唑为模型有机分子，在电催化过滤过程中研究了原位生成的二氧化硅用于水净化的效果。

3）研究人员进一步提出了Pd-Pt-CM在不同膜区通过一系列ROS介导的氧化还原链式反应分步电催化产生¹O₂的机理。

总体而言，该研究工作展示了一种新的范式和电化学材料平台，通过使用Janus电催化流通膜来生产¹O₂。

Zhao, Y., Sun, M., Wang, X. et al. Janus electrocatalytic flow-through membrane enables highly selective singlet oxygen production. Nat Commun 11, 6228 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-20071-w

https://doi.org/10.1038/s41467-020-20071-w