金属有机骨架（MOFs）由于具有优异的比表面积和可定制的孔径分布，具有独特的织构特性，在能源和环境领域具有广阔的应用前景。然而，其有限的导电性和较差的机械稳定性，严重阻碍了MOFs在实际的电子和电化学领域中的应用。另一方面，石墨烯表现出独特的物理化学性质，如高比表面积、优异的导电性和良好的机械强度。然而，由于相邻层之间的范德华力很强，石墨烯片倾向于重新堆叠成几层厚的聚集体，从而丧失了其固有特性。基于MOF和功能化石墨烯（GA）的杂化材料可以实现协同性能，从而可以对材料进行量身定制的设计，而单个组件中的任何一个都不具备其性能。
有鉴于此，德国慕尼黑工业大学Roland A. Fischer，捷克帕拉茨基大学Radek Zbořil，Kolleboyina Jayaramulu，澳大利亚昆士兰科技大学Deepak Dubal报道了一种简便的方法，通过酰胺键制备GA与胺功能化的UiO-66-NH2的共价组装制备了GA@UiO-66-NH2。
文章要点
1）得到的GA@UiO-66-NH2杂化材料具有较大的表面积、层次化的孔隙以及用于储能应用的导电多孔网络。
2）研究发现，该纳米复合材料表现出显著的高电容性能、增强的倍率能力以及出色的循环稳定性。
3）电化学性能的改善归因于UiO-66-NH2纳米晶的共价插入增加了材料的比表面积，促进了电荷的快速传输，从而提高了复合材料的总电容。此外，酰胺基团形成了π共轭结构，有效地转移了电荷，通过重复的离子交换减缓了UiO-66-NH2的结构变化，并提高了循环稳定性。结果表明，酰胺基团在π共轭结构的形成中起着关键作用。
4）研究人员以Ti3C2TX MXene为负极，GA@UIO-66-NH2作为正极，展示了一种非对称器件。结果显示，该器件具有高功率电容器件和类似高能电池的器件的特点，其功率密度高达16 kW kg−1，能量密度高达73 Wh kg−1。此外，该器件对重复充放电循环表现出很强的耐用性，在10000次循环中保持了88%的初始容量。
这种稳定的、层次分明的多孔共价石墨烯-MOF异质2D纳米片在储能、太阳能电池和生物应用等领域具有广阔的应用前景。
Kolleboyina Jayaramulu, et al, Covalent Graphene-MOF Hybrids for High-Performance Asymmetric Supercapacitors, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202004560
https://doi.org/10.1002/adma.202004560
