作为Haber-Bosch过程的可行替代，电化学合成氨目前展示了较高的前景，但是目前大多数电催化过程面临着合成氨产率较低/反应速率慢等缺点。有鉴于此，俄亥俄州立大学Zhuo Cheng、北京航空航天大学朱禹洁等报道了一种氯修饰的还原石墨烯材料，用于电化学将氮气还原为氨。在-0.3 V电压中，氯修饰的还原石墨烯展示了70.9 μg h^-1 mg_cat^-1（2.84 μg h^-1 cm^-2）的高NH₃产率，法拉第效率达到5.97 %。该高效的合成氨效率是目前无金属碳基电催化剂中性能比较好的。

本文要点：

（1）

实验结果发现，催化剂中修饰的氯能有效的改善N₂分子在缺陷位点上的吸附。DFT计算结果验证了实验中发现的氯掺杂作用，解释了吸附的N₂分子通过远端联合进行还原。

（2）

这些结果说明由于氯原子具有合适的负电性，会导致附近的碳原子电荷重新分布，有效的促进N₂分子的电化学还原。该结果展示了一种非金属碳基材料能够有效的应用于N₂电催化还原反应。

参考文献

Peng Huang, Zhuo Cheng*, Liang Zeng, Jian Yu, Lulu Tan, Pinak Mohapatra, Liang-Shih Fan, and Yujie Zhu*, Enhancing Nitrogen Electroreduction to Ammonia by Doping Chlorine on Reduced Graphene Oxide, ACS Catal. 2020, 10, XXX, 14928–14935

DOI: 10.1021/acscatal.0c03941

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03941