CO₂的零排放或负排放是时代的需要，因为大气中二氧化碳的不可阻挡的上升和惊人的CO₂水平导致全球变暖和严重的气候变化。通过使用可再生电力将电化学二氧化碳还原(eCO2R)转化为增值燃料和化学品，提供了一条更清洁、更可持续、具有经济效益的途径，其中关键是开发清洁、经济的电催化剂。碳基催化剂材料具有理想的性能，如析氢的高补偿电位和负电势下的化学稳定性。尽管实现高效的碳基催化剂仍具有挑战性，但人们已经付出了大量努力来克服其低选择性、低活性和低稳定性。

有鉴于此，东华大学乔锦丽教授等人，对碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米带、石墨烯、氮化碳和金刚石等碳基无金属催化剂的研究进展进行了综述和讨论，重点介绍了它们的活性、产物选择性和稳定性。此外，重点介绍了有效的eCO₂R向低碳基燃料转化的关键挑战和未来的潜在途径。为了更好地了解eCO₂R发展的整个历史，还讨论了CO₂还原反应，原理和技术，包括电解质的作用，电化学电池设计和评价，产物的选择性，和结构组成。综述了碳基电催化剂修饰的金属/金属氧化物。

本文要点

1）在过去的几年中，在开发用于生产绿色燃料和工业化学品的eCO₂R的高效，低成本的电催化剂方面取得了重大进展。在不久的将来，这些催化剂上用环氧化物将二氧化碳还原为环状碳酸酯是化学，聚合物和制药行业另一个激动人心的研究领域。碳基无金属催化剂具有诸如高表面积，自然丰度，对酸和碱的耐受性以及对eCO₂R的高导电性等特性。实际上，对碳基无金属催化剂的研究仍处于早期阶段。C2产品的选择性仍然很低，因为大多数碳基催化剂都表现出对CO和甲酸的2e−途径的还原。尽管某些催化剂显示出对C2产物的还原作用，但与基于铜的金属催化剂相比，其FE极低。

2）活性位点的性质和反应过程中的反应途径尚未被完全了解。结构缺陷的影响是什么?哪个活性站点负责还原?表面活性剂如何改变反应途径?实际的速率确定步骤是什么？所有这些都是开发eCO₂R催化剂改进过程中需要解决的关键问题。此外，催化剂的选择性和稳定性，特别是在大电流密度下的操作，仍然是一个挑战。此外，还需要确定新的催化剂的设计、电解液的选择、反应机理、反应途径等相关参数，这些参数控制着催化活性位点和催化性能。因此，有必要对杂原子掺杂碳材料的催化过程有更深入的了解，以获得更好的性能。

总之，该工作旨在从基本认识和未来技术应用的角度为进一步开发碳基无金属电催化剂提供见解。

参考文献：

Israr Masood ul Hasan et al. Carbon‐based metal‐free catalysts for electrochemical CO₂ reduction: Activity, selectivity, and stability. Carbon Energy, 2020.

DOI: 10.1002/cey2.87

https://doi.org/10.1002/cey2.87