近年来,基于常规催化剂无法比拟的出色催化性能,单原子电催化剂(SAECs)引起了人们巨大的研究关注。SAECs的电催化性能与特定的金属物种及其配位环境密切相关,包括其配位数、精准的的配位点结构以及最近邻和次近邻原子的化学性质。单金属原子与其周围的主体原子之间的各种不同的化学键构型为合理设计和合成具有可调配位环境的SAECs创造了几乎无限的可能性,从而实现了其高性能的电催化。
有鉴于此,新加坡国立大学吕炯教授,Javier Pérez-Ramírez综述了近年来,研究人员在阐明和设计SAECs活性位点结构以实现其优良催化性能方面,所取得的的最新研究进展。尤其表现在可再生能源领域,单原子已经显示出极大的潜力来优化中间体的吸附能,而不是通常研究的块状过渡金属。
文章要点
1)作者首先概述了目前能量转换技术的一些主要反应,包括氧还原反应,析氢反应,氧分解反应,氮还原反应以及二氧化碳还原反应,确定了SAECs设计在可再生能量转换方面面临的主要挑战。
2)作者总结了贵金属基和非贵金属基SAECs的配位结构,包括第一配位球(直接与单金属原子键合)和第二配位球(不直接与单金属原子键合)以及更多的配位球,并分析了它们的电催化作用。除了研究如何通过控制主体周围的结构来改变单原子的性质外,作者还探讨了如何采用单原子掺杂来调节主体材料的晶相和电子性质,以增强电催化性能。
3)作者最后总结了在SAECs研究领域中亟待解决的主要挑战,并对合理构建性能更优的SAECs用于实现广泛的电化学转化提出了一些展望。
Tao Sun, et al, Design of Local Atomic Environments in Single-Atom Electrocatalysts for Renewable Energy Conversions, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202003075
https://doi.org/10.1002/adma.202003075