二维共价有机骨架(COFs)具有良好的光活性和电活性,可以作为太阳能收集和转换的电子或空穴传输通道,然而其较差的电荷转移和电荷快速复合严重阻碍了其光催化性能。
近日,中科院上海高级研究院Ke Wen,杨辉研究员,上海科技大学章跃标研究员报道了一种新的供体-受体(D-A)PyTz-COF,其由富电子的芘(Py)和缺电子的噻唑并[5,4-d]噻唑(Tz)构成。
文章要点
1)研究人员通过4,4’,4’’,4’’’-(pyrene-1,3,6,8tetrayl)tetraaniline(PyTA)和4,4’-(thiazolo[5,4-d]thiazole-2,5diyl)dibenzaldehyde(TzDA)在乙酸存在下在正丁醇和邻二氯苯混合溶剂中的亚胺缩合反应,合成了PyTz-COF。SEM图像显示,PyTz-COF具有花瓣状形貌,TEM图像进一步揭示了其2D有序阵列。
2)实验结果显示,PyTz-COF具有双连续异质结特性,在超氧阴离子自由基光催化(芳基甲基胺)偶联反应中表现出优异的光电性能,在太阳光驱动的析氢反应中表现出优异的光电化学活性。值得注意的是,与RHE相比,PyTz-COF在0.2 V时表现出高达100 µA cm-2的光电流,以及2072.4 µmol g-1 h-1的析氢速率。
Wenqian Li, et al, Thiazolo[5,4-d]thiazole-Based Donor-Acceptor Covalent Organic Frameworks for Sunlight-Driven Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202014408
https://doi.org/10.1002/anie.202014408