Fe–N–C材料是酸性聚合物燃料电池中催化氧还原反应最有希望的替代品,但催化剂降解问题一直是实现其持久应用的阻碍。目前对于其催化活性流失的认识十分缺乏,因而减缓了优化合成高稳定催化剂的步伐。有鉴于此,蒙彼利埃大学的Frédéric Jaouen教授等深入研究和理解了Fe-N-C材料中不同FeNx活性位点的构效关系,为后续制备高稳定性Fe-N-C催化剂用于质子交换膜燃料电池提供了有力的实验证据。
本文亮点:
1)研究发现,在催化过程中,Fe-N-C催化剂的两个不同FeNx位点(S1和S2)发生了迥异的变化。S1通过转化为氧化铁而降解,而S2的结构和数量均没有改变。
2)57Fe 穆斯堡尔谱测试结果表明,反应最初两个位点都对氧还原反应活性有贡献,但在反应进行50小时后只有S2起主要作用。
3)通过在惰性气体中原位57Fe 穆斯堡尔谱和相关理论计算共同表明,S1为高自旋FeN4C12,S2为低自旋或中等自旋FeN4C10。
Li, J., Sougrati, M.T., Zitolo, A. et al. Identification of durable and non-durable FeNx sites in Fe–N–C materials for proton exchange membrane fuel cells. Nat Catal (2020).
DOI: 10.1038/s41929-020-00545-2