ACS Catal:界面无定形PdC高活性乙炔合成烯烃
纳米技术 纳米 2020-12-08

英国阿伯丁大学Alan McCue,北京化工大学冯俊婷、李殿卿等报道了在反应过程中,Pd物种的变化实现控制异相催化反应,从而形成了和碳纳米膜上的Pd位点有所区别的位点。在C2H2/C2H4/H2进行催化反应的过程中,无定形可渗透的烷烃层修饰在Pd界面上,同时碳原子能够进入Pd晶格中,从而在Pd界面上形成无定形低配位Pd-碳化物,导致生成高反应活性Pd-Csub@Clayer位点

本文要点:

(1)

通过这种界面、亚界面效应阻碍Pd-H物种的生成降低了乙烯分子的吸附强度,作者通过DFT计算验证了该现象。在催化乙炔的选择性加氢反应中,当乙炔的转化率达到100 %,乙烯的选择性达到93 %。

(2)

控制实验显示,当反应气体中没有H2,在Pd界面上形成紧密的晶化层,并且阻止、限制渗透过程,导致反应活性的显著降低

(3)

通过XAS、XRD相关表征技术,展示了催化反应中的活性取决于吸附物的种类选择和反应温度。总之,本文展示了如何设计高活性的催化剂位点,以及面向长期稳定工作、易制备、能用于工业化的催化剂。

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参考文献

Yanan Liu, Fengzhi Fu, Alan McCue*, Wilm Jones, Deming Rao, Junting Feng*, Yufei He, and Dianqing Li*,Adsorbate-Induced Structural Evolution of Pd Catalyst for Selective Hydrogenation of Acetylene, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03897

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03897


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